Estados moleculares da adsorção de hidrogênio em Pd, Ni e Pt

Abstract

A simulação da adsorção de H2 nos metais Pd, Ni e Pt foi realizada através de cálculos baseados na Teoria do Funcional da Densidade utilizando o funcional B3LYP e a função de base LanL2DZ para os metais e cc-pvDZ para o hidrogênio. Os cálculos foram realizados por meio de modelos de cluster com diferentes tamanhos (1, 2, 5 e 14 átomos). Os dados obtidos foram interpretados à luz da Teoria da Ressonância Não-Sincronizada da Ligação Covalente (RVB) de Linus Pauling. Os resultados corroboram a existência de um estado inclinado pré-dissociativo da molécula H2 no processo de adsorção nos metais investigados. O mecanismo de adsorção mostra que a molécula se aproxima perpendicularmente da superfície e depois evolui para um estado inclinado de menor energia, conforme sugere o mecanismo RVB de adsorção de H2 em superfície metálica. Nossos resultados acrescentam mais evidências do grande potencial da Teoria RVB em explicar fenômenos envolvendo transferência de elétrons.