Hidrogenação de dióxido de carbono sobre catalisadores de baixo custo para produção de metanol e dimetil- éter

Abstract

A poluição excessiva derivada do aumento nas emissões de CO2 vem evidenciando uma inegável necessidade da independência energética em relação aos produtos oriundos de petróleo e conduz à procura de fontes alternativas de carbono para a obtenção de combustíveis sintéticos. Partindo desta premissa, este trabalho teve como objetivo o desenvolvimento de novos catalisadores com cobre promovidos por molibdênio suportados em zeólita (CU-MO/HZSM-5) para valorização do CO2 em metanol e dimetil-éter (DME) e que promovesse a reação de hidrogenação de dióxido de carbono. Para este fim, foram sintetizados catalisadores de cobre (Cu) promovidos por óxido de molibdênio (MoO3), suportados na zeólita HZSM-5: 30%Cu 1%Mo/HZSM-5; 30%Cu-2,5%Mo/HZSM-5 utilizando-se a técnica de impregnação sequencial a umidade incipiente. A Difratometria de raios-X (DRX) evidenciou a presença dos óxidos metálicos de cobre (CuO) e molibdênio (MoO3) nos catalisadores calcinados. Ademais, verificou-se que as estruturas cristalinas da zeólita (HZSM-5) mantiveram sua integridade estrutural. A análise termogravimétrica (TGA) pode alegar que não houve uma perda de massa significativa nos catalisadores e no suporte (<8%) confirmando uma elevada estabilidade térmica deles. A temperatura programada de redução indicou a necessidade de uma etapa de prévia à reação, promovendo a redução apenas dos óxidos de cobre em na temperatura de 400°C. Os Resultados obtidos na análise espectroscópica de raios X (EDX) de ambos os catalisadores fornecem relações mássicas de Cu/Mo próximas dos cálculos gravimétricos realizados em laboratório. A Dessorção a Temperatura Programada de amônia (TPD NH3) indicou a presença de um centro ácido fraco na região de baixa temperatura entre 100 e 350°C e um centro de ácido moderado/forte na região de alta temperatura entre 350 e 600°C no suporte e nos catalisadores. A análise textural expôs uma redução na atividade catalítica em virtude do moderado entupimento dos mesoporos dos catalisadores em função da impregnação das soluções precursoras, onde a zeólita sofreu reduções no volume de poros de aproximadamente 45% e uma perda de área superficial entre 15 e 17% aproximadamente, conferindo ao catalisador 30%Cu-1%Mo/HZSM-5 propriedades texturais mais promissoras para melhores conversões de produtos na reação de hidrogenação de CO2.