Espectroscopia óptica não linear em sistemas atômicos envolvendo níveis de Rydberg

Abstract

Estudamos efeitos ópticos não-lineares em vapores alcalinos, quando níveis de Rydberg estão envolvidos como estados intermediários, quase ressonantes, em processos como: mistura de quatro ondas (MQO), absorção de dois fótons, geração de soma (SF) e diferença de freqüência (DF). Analisamos um processo de MQO, com transições de dois fótons envolvendo níveis de Rydberg do átomo de rubídio, e observamos franjas de interferência no sinal não linear. Neste estudo, mostramos que é possível ter um controle coerente sobre os múltiplos caminhos quânticos acessíveis ao sistema atômico, explorando a dependência do sinal não linear com a polarização dos feixes incidentes. Medimos a visibilidade das franjas observadas e obtivemos valores de 100% para o contraste da interferência, na ressonância de dois fótons com um nível de Rydberg. Os resultados experimentais apresentam um bom acordo com cálculos teóricos, baseados no formalismo da matriz densidade aplicado a um sistema atômico de quatro níveis. A distribuição de população para um átomo de quatro níveis foi calculada no regime estacionário, resolvendo as equações da matriz densidade em ordens superiores nos campos incidentes. Mostramos que uma interferência entre os caminhos quânticos de excitação de um estado atômico pode levar ao cancelamento ou ao aumento da população desse nível, dependendo das polarizações dos lasers incidentes. Estudamos também efeitos transientes, resolvendo a equação de Schrödinger dependente do tempo para um sistema de três níveis na configuração V, e previmos a ocorrência de oscilações de Rabi de dois fótons, e batimentos quânticos nas populações do sistema atômico. Finalmente, medimos pela primeira vez a geração da DF em uma amostra de rubídio em alta densidade, através de um processo proibido por dipolo elétrico, envolvendo níveis de Rydberg. Utilizando o modelo do campo elétrico estático, induzido por fotoionização, como um mecanismo de quebra de simetria, desenvolvemos cálculos teóricos que permitiram prever a forma espacial do sinal não linear gerado, e comparar com os resultados existentes na literatura para a geração de segundo harmônico em vapores atômicos