Produção de gás de síntese por tri-reforma do metano em reator de leito fixo

Abstract

A crescente disponibilidade de gás natural (GN) e a abundante produção de gás carbônico, obtido a partir da fermentação de mosto preparado a partir de produtos da cana-de-açúcar (caldo de cana e melaço), termoelétricas, e refinarias, têm suscitado interesse quanto à valorização destas matérias-primas. Os processos de conversão indireta do GN buscam produzir inicialmente o gás de síntese (CO e H2), intermediário na obtenção de hidrocarbonetos, combustíveis e compostos oxigenados. A tri-reforma do metano (TRM) busca através da combinação sinergética da reforma seca do metano (DRM), da oxidação parcial do metano (POM) e a reforma a vapor do metano (SRM). A combinação da reforma seca com a reforma a vapor para produzir gás de síntese nas proporções de H2/CO desejadas e se avaliar a formação de carbono. A presente dissertação avalia os resultados obtidos na conversão do gás natural via tri-reforma do metano empregando um catalisador de níquel suportado em γ-alumina (Ni/γ-Al2O3). As avaliações operacionais foram realizadas numa faixa de temperatura entre 923K e 1123K sob atmosfera de pressão. O efeito do oxigênio na alimentação aumentou os rendimentos de H2 e CO. Conversões máximas de 96,44% para CH4 e 45,41% para CO2, seletividade máxima de 92,55% para H2 e 8,61% para CO. Os rendimentos obtidos de H2 e CO foram 4,4 e 0,25% respectivamente, devido à presença da RWGS (reverse water gás-shift) que foi minimizada e portanto obteve-se rendimentos superiores de aproximadamente 37,00% e 5,00% para H2 e CO Para a caracterização do catalisador empregou-se absorção atômica, difratometria de raios-X, análise térmica, infravermelho com transformada de Fourier (FTIR), área via Brunauer, Emmet e Teller (BET), microscopia eletrônica de varredura (MEV), espectroscopia de raios-X por emissão de energia (EDS), análise elementar do carbono antes e após as reações a fim de analisar a estabilidade do catalisador. O desenvolvimento do processo evidenciou as formações de H2 e CO, com traços de deposição de coque, para o processo de operação de leito fixo. Por fim, foi proposto um mecanismo cinético devidamente validado experimentalmente