Síntese e caracterização de óxido de grafeno amino-funcionalizado suportado em carvão e sua aplicação no processo de remoção de fármaco em efluente sintético

Abstract

A falta de recomendações abrangentes e informações claras sobre as consequências do descarte de produtos farmacêuticos têm permitido a disseminação generalizada desses compostos no ambiente aquático. Nesse contexto, os produtos farmacêuticos têm sido classificados como contaminantes de preocupação emergente, sendo altamente persistentes em ambientes aquáticos. Essa problemática tem despertado a atenção da comunidade científica e dos órgãos reguladores, que buscam formas eficazes de minimizar os impactos causados por esses compostos na natureza. O uso de materiais de baixo custo no desenvolvimento de adsorventes tem sido amplamente investigado como uma promissora abordagem para o tratamento de efluentes. Assim, esta pesquisa foi focada em desenvolver um adsorvente à base de carvão, obtido a partir do beneficiamento de resíduos de madeira de móveis escolares, otimizado com óxido de grafeno funcionalizado com grupos amina (AmOG-CRM). O adsorvente AmOG- CRM e seus precursores foram caracterizados por microscopia eletrônica de varredura (MEV), espectroscopia de infravermelho por transformada de Fourier (FTIR), difração de raios X (DRX), termogravimetria (ATG) e ponto de carga zero, o que comprovou a amino- funcionalização do OG e sua ancoragem no carvão. Estudos preliminares foram realizados para avaliar as melhores condições de trabalho para remover diclofenaco sódico (DCF), adotado como poluente modelo, de um efluente sintético. Variaram-se a dosagem de AmOG-CRM, a concentração inicial de DCF e o pH inicial do meio. Com base nesses estudos, verificou-se que o processo adsortivo é favorecido com o uso de 0,03 g de AmOG-CRM, concentração inicial de 20 mg.L-1 de DCF em 25 mL de solução e pH inicial entre 5,6 e 8,4. Os dados obtidos a partir dos experimentos de cinética de adsorção foram ajustados aos modelos de PPO, PSO, PNO, IPD e Elovich. A modelagem cinética revelou a natureza complexa do processo adsortivo em questão, demonstrando a ocorrência de uma adsorção primária, que leva cerca de 20 min para atingir o equilíbrio e segue o modelo de PSO, alcançando capacidade de adsorção qe,a calc = 10,39 mg.g-1 e k2 = 0,0274 g.mg-1.min-1, seguida de uma dessorção e, finalmente, de uma etapa de adsorção secundária, com taxa de adsorção mais lenta, que segue o modelo cinético de IPD, sem atingir o equilíbrio, com qe,b aumentando com o tempo. Os resultados do experimento de equilíbrio de adsorção demonstraram que modelo de Langmuir-Freundlich foi o mais representativo, com capacidade adsortiva máxima de qmax = 28,83 mg.g-1. Finalmente, o estudo de termodinâmica e de reuso do adsorvente revelou que o processo é endotérmico, espontâneo, e que a inserção do óxido de grafeno amino-funcionalizado ao carvão introduziu maior mobilidade e flexibilidade no sistema, levando a um aumento da desordem; desse estudo, concluiu-se que o processo se tratou de uma adsorção de natureza química.