Estruturas baseadas em N-grafeno : síntese, caracterização e aplicação em eletrodos para supercapacitores

Abstract

Grafenos dopados com nitrogênio (N-grafenos) são estruturas bidimensionais que geram grande interesse na área dos dispositivos de energia, pois a presença do nitrogênio (N) promove propriedades importantes na capacidade de armazenamento de carga aos grafenos, como condutividade, reatividade, molhabilidade, área superficial, e porosidade. Esse contexto motivou o desenvolvimento deste trabalho, tendo como objetivo investigar a incorporação de grupos nitrogenados em óxidos de grafeno (GOs) com diferentes graus de oxidação, adotando o método hidrotermal como meio de simultaneamente reduzir e dopar os GOs. Para tal, foram sintetizados GOs variando a proporção de KMnO4 (agente oxidante) e grafite (precursor), obtendo-se três materiais com graus de oxidação distintos: GO 0,5, GO 1,5 e GO 3,0. As proporções de grupos oxigenados atingidas nos GOs foram em torno de 15, 40 e 60% (m/m), respectivamente. Caracterizações estruturais mostram que o GO 0,5 apresentou características de grafeno turbostrático, um material com propriedades eletrônicas semelhantes às do grafeno. Em uma segunda etapa, os GOs foram reduzidos em meio hidrotérmico a 180 °C, obtendo-se os materiais rGO 0,5, rGO 1,5 e rGO 3,0. Para a incorporação de nitrogênio foram utilizadas condições semelhantes, porém com a adição de ureia como fonte de N. Foram obtidos os N- rGO 0,5, N-rGO 1,5 e N-rGO 3,0, apresentando teor de N em torno de 2, 7 e 13% (m/m). Os rGO 0,5 e N-rGO 0,5 apresentaram aspecto de pó, enquanto os rGO 1,5, N-rGO 1,5, rGO 3,0 e N-rGO 3,0, de esponja autossustentável. Após a secagem, os materiais esponjosos perderam 90% do volume inicial. Por esse motivo, apenas os rGO 0,5 e N-rGO 0,5 foram considerados para a produção de eletrodos, visto que as características turbostráticas se mantiveram. Através dos resultados eletroquímicos foi possível analisar a capacitância (C) e efeitos associados às diferentes interfaces estudadas. Foi observado um aumento de 3 vezes nos valores de C com a incorporação de N, além do aumento da molhabilidade, associado à maior rugosidade do eletrodo de N-rGO 0,5. Dessa forma, o estudo apresentou uma rota simples e verde para obtenção de N-grafenos turbostráticos promissores na aplicação em supercapacitores.